二氧化铈因其特殊的储放氧性质在能源化学和催化等领域具有广泛应用，其表面与负载金属团簇的几何结构和电子结构决定了催化性能。针对二氧化铈表界面奇异的物理化学性质，中国科学院上海高等研究院高嶷课题组运用人工智能、第一性原理计算等方法在二氧化铈团簇结构演化、表面氧缺陷分布、负载金属团簇电子结构流变性等方面取得系列进展。

研究人员在前期理论解决实验观测到的“氧化铈表面氧缺陷成团聚集”之谜(Phys. Rev. Mater. 2018, 2, 035802)和理论预测氧化铈表面氧离子的反常输运机制(Phys. Rev. Lett. 2019, 122, 096101)的研究基础上，将人工智能方法和第一性原理计算、蒙特卡洛模拟等方法相结合，通过训练高维神经网络力场研究二氧化铈团簇的结构演变，揭示了其从无序堆积-层状-金字塔型的变化规律，研究成果以” Exploring the stable structures of cerium oxide nanoclusters using high-dimensional neural network potential”为题发表在Nanoscale Advances和以” Accelerating global optimization of cerium oxide nanocluster structures with high-dimensional neural potential”为题发表在The Journal of Physical Chemistry A上；利用机器学习和团簇展开算法，解决了氧化铈表面高浓度氧缺陷的奇异分布构型，研究成果以” Decoupling many-body interactions in the CeO₂(111) oxygen vacancy structure with statistical learning and cluster expansion”发表在Nanoscale上；利用基于神经网络的分子动力学和第一性原理分子动力学揭示了（氢化）氧化铈负载的Pd团簇在几何结构基本不变情况下具有电子结构的流变性，研究成果以” Fluxionality of electronic structures of supported metal catalysts driven by the fluctuational electronic configurations of the substrate”为题发表在The Journal of Physical Chemistry C和以” Exploring structures of Pd clusters on hydrogenated ceria surface using High-Dimensional neural network potential”为题发表在Applied Surface Science 上。

这些研究为原子尺度解析氧化铈材料的奇异物理化学性质提供了全新的视角。论文的第一作者为高研院联培硕士和博士研究生，主要通讯作者为高嶷研究员。基于这些研究成果，高嶷研究员近期受邀在JACS Au上发表相关综述论文。上述工作得到了国家重点研发计划、自然科学基金委、上海市科委、国家超级计算广州中心、上海超算中心的共同资助和支持。

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https://doi.org/10.1039/d3na01119d

https://doi.org/10.1021/acs.jpca.4c07840

https://doi.org/10.1039/d4nr04591b

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.4c07571

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2025.162780

https://doi.org/10.1021/jacsau.5c00095