在可再生电力驱动的电化学二氧化碳还原反应（CO₂RR）中，多碳产物（尤其是液态醇类产物）因其高能量密度和多样化应用而受到越来越多的关注。但目前乙醇的分电流密度仍较低，尤其在安培级电流密度下乙醇选择性通常低于50%。这主要归因于CO₂RR中C-C耦合效率低，以及多碳产物中乙醇和乙烯拥有相同的中间体，导致单一产物选择性较低。此外，在CO₂RR中，CO₂和H₂O需要协同活化才能促进关键中间体的高效形成，但过往研究中H₂O解离提供的活性*H的作用往往被忽视。

针对以上问题，中国科学院上海高等研究院（以下简称“上海高研院”）魏伟、陈为团队通过构建氢氧化镧修饰的铜中空纤维气体透散电极（La(OH)₃@Cu HPE），改变铜活性中心的电子结构，高效促进水解离，从而稳定关键中间体的形成，提高了安培级电流密度下乙醇的选择性。研究成果以“Modulating Water Dissociation for Ampere-Level CO₂-to-Ethanol Conversion over La(OH)₃@Cu Hollow-fiber Penetration Electrode”为题发表在催化领域重要期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上。

图1 La(OH)₃@Cu HPE调节水解离促进安培级电流密度下CO₂RR制乙醇的示意图

该研究通过在铜中空纤维上引入La(OH)₃显著提高了CO₂电还原至乙醇的性能。在2.5 A cm⁻²电流密度下，多碳产物法拉第效率达到80.4%，乙醇的法拉第效率为52.6%，稳定性超过240 h。原位红外、原位拉曼波谱结合DFT计算证实了La(OH)₃增强了水活化，降低了不对称C-C耦合和乙醇生成的能垒，从而大幅提高了乙醇的活性和选择性。

该工作证实了H₂O活化产生的*H对CO₂RR的关键作用，提出了一种简单有效的开发高效生产乙醇的电催化剂的策略，为二氧化碳电还原生成乙醇的电催化新体系的探索提供了新思路。论文第一作者为上海高研院夏嘉雨硕士、刘小虎博士和李守杰副研究员，通讯作者为上海高研院董笑副研究员、陈为研究员和魏伟研究员。上述研究得到了中国科学院先导专项、科技部催化科学重点专项、上海市科技委员会碳中和项目以及内蒙科技厅重大项目等经费支持。（图/文 夏嘉雨、董笑、陈为）

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125202