打印近年来，二氧化碳（CO2）催化转化制燃料或高值化学品，特别是CO2电催化还原制甲酸等有望实现CO2的温和、清洁转化，受到越来越多研究者的关注。实现安培级的CO2还原电流密度以及高效转化率对于推动CO2电催化的工业应用起到重大作用。在中空纤维气体透散电极中，通入的CO2气体被强制穿透纤维管壁以充分接触活性位点和电解质，从而显著增强传质和三相界面反应，在已报道的金属中空纤维电极（如Cu和Ag）上实现了安培级的电流密度。因此，可以预期，将中空纤维电极构型与精心设计的晶面取向的SnO2活性位点相结合可以同时实现高选择性、高活性和稳定性产甲酸。
针对以上问题，中国科学院上海高等研究院（以下简称“上海高研院”）魏伟、陈为、宋艳芳团队通过在三维中空镍纤维表面负载一系列晶面取向的二氧化锡纳米花，在中性条件下实现85%的转化率与安培级电流密度高效电催化二氧化碳转化制甲酸，研究成果以“Facet-oriented SnO2@Ni hollow fiber enables ampere-level CO2electroreduction to formate with 85% single-pass conversion”为题在线发表于化学领域重要期刊The Innovation。
该研究报道了一种新型催化电极，在具有丰富孔结构的镍中空纤维表面可控生长了晶面取向的三维多级SnO2纳米花。该电极能显著增强传质并增强三相界面反应。在−1.1 V vs. RHE下、中性电解质中，达到了1.3 A cm-2的电流密度，甲酸法拉第效率为94±1%，在300小时的电解测试中保持了性能的显著稳定，实现了高达85%的CO2单程转化率，优于目前报道的产甲酸催化剂。电化学实验、原位光谱结合理论计算表明，增强的三相界面反应、在CO2电还原过程中稳定的Sn4+物种以及SnO2（101）晶面取向有利于形成生成甲酸盐所需的*OCHO中间体，共同促进了CO2到甲酸盐的电催化转化。本研究为针对气体小分子电化学反应设计与可控合成高效复合中空纤维气体透散电极提供了指导。
图1. 晶面取向的二氧化锡/镍复合中空纤维气体透散电极电还原CO2示意图
该工作为高效CO2电催化转化制甲酸研究提供了新思路。论文第一作者为上海高研院韦懿恒博士研究生。上述研究得到了科技部催化科学重点专项、中国科学院洁净能源先导专项、上海市科技委员会碳中和项目以及内蒙科技厅重大项目等经费支持。(图/文 韦懿恒、宋艳芳、陈为)
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https://doi.org/10.1016/j.xinn.2025.100844