近日，中国科学院上海高等研究院陈新庆研究员团队在Applied Catalysis B: Environmental上发表了题为“Synergistic catalysis of Ru single-atoms and zeolite boosts high-efficiency hydrogen storage” (DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121958)的最新研究成果。论文的第一作者为博士研究生葛丽霞。该研究工作报道了一种Ru单原子和分子筛协同催化促进有机液体（LOHCs）氢储存的新策略，其在多种LOHCs（如N-乙基咔唑（NEC）、N-丙基咔唑（NPC）和2-甲基吲哚（2-MID）中均表现出明显提升的催化加氢性能。 

氢能是一种来源丰富、绿色低碳、应用广泛的二次能源，发展氢能对构建清洁低碳安全高效的能源体系、实现碳达峰碳中和目标，具有重要意义。然而，氢气的安全高效储存和运输极大地限制了氢能的发展。目前传统的加氢催化剂存在贵金属用量高、反应温度高等缺点，不利于有机液体储氢在实际中的应用。因此，探索低温、低成本的高效催化剂是一个亟待解决的问题。 针对此问题，该研究团队开发了在*BEA分子筛上负载Ru单原子的催化剂，并将该催化剂用于有机液体储氢。以N-乙基咔唑（NEC）加氢为模型反应，在相对温和的条件下考察了不同催化剂的催化性能。实验结果表明在反应温度为100℃，Ru金属含量低于0.5wt%的条件下，Ru(Na)/Beta催化剂表现出优异的加氢性能，转化率为99.19%，12H-NEC收率为96.62%，储氢容量为5.69wt%，接近NEC理论储氢量(5.8wt%)。除此之外，Ru(Na)/Beta催化剂在催化其他LOHCs加氢反应中仍表现出较高的催化活性(图1)。 

图1 不同催化剂的N-乙基咔唑(NEC)加氢性能和文献对比结果 

基于相关研究和表征结果，该研究提出了NEC在Ru(Na)/Beta催化剂上的加氢机理（图2）。该反应主要通过两条途径进行：（1）N-乙基咔唑分子可以直接吸附在Ru^δ+表面并与H₂反应；（2） Ru^δ+表面上H₂解离产生的活化H*自由基与金属载体界面上的N-乙基咔唑分子反应，或与Beta沸石表面的OH物种结合，在沸石表面实现加氢过程。通过这种方式，Beta分子筛充当H*自由基的受体和传递者，促进氢溢流作用，并提高了分子筛表面的加氢速率。 

图2 NEC的加氢路径以及H物种在Ru(Na)/Beta上的转移机制 

该研究首次报道了负载在适宜酸性*BEA分子筛上的Ru单原子催化剂用于LOHCs（主要为NEC）上的储氢。与常规Ru/Al₂O₃催化剂相比，原子分散的Ru位点和*BEA分子筛上相邻酸位点可以协同活化氢，并在较低温度下快速促进NEC的氢化。该研究工作为分子筛负载金属催化剂在温和条件下催化LOHCs快速储氢提供了思路。此工作得到了国家自然科学基金和中科院青年创新促进会项目的资助。