近日，中国科学院上海高等研究院唐志永研究员领导的工程科学团队和中国科学技术大学朱彦武教授团队合作在流动化学强化石墨烯制备研究中取得重要进展，研究成果以“Microfluidic Oxidation of Graphite in Two Minutes with Capability of Real-Time Monitoring”为题发表在国际顶尖的材料期刊Advanced Materials（IF杂志=30.849）。论文的共同第一作者为中国科学技术大学叶传仁博士和上海高等研究院的王刚博士。 

目前在科学研究和工业应用中，石墨烯的制备仍然是以Hummers法为基础，在浓硫酸体系中利用强氧化剂对石墨进行氧化进而剥离制备石墨烯产品。然而传统的方法中固液传质效率不高、中间产物Mn₂O₇性质不稳定等原因导致反应时间长、产品品控难，并存在一定的安全隐患等问题，尤其是在釜式反应器规模化生产中更是加重了这些不利因素的影响，所以研究发展一种新的过程来优化该方法实现石墨烯安全、稳定、高效地制备显得尤为重要。 

为此，研究人员通过大量的数值模拟，结合以往在流动化学领域的实践经验对应用于石墨氧化的连续流微通道反应器进行了系统研究，利用尺寸效应和局部微结构解决了浓硫酸体系中粘度较大、危险性较高以及石墨颗粒较大、容易发生沉淀和堵塞等问题。强化的连续流微流控反应使得石墨在2分钟之内的氧化程度与传统反应釜中数小时才能实现程度相当；另外通过改变微反应器构型、反应流速等工艺参数可在一定范围内精细调节氧化石墨烯的氧化程度和含氧官能团种类。据此结果并行放大推算，年产60吨的连续化制备产线仅需总共约6.5升的微反应器体积。 

此外，在透明可视的多层微通道设计中，一方面可以实现有效的温度管理。另一方面也为石墨氧化过程的在线监控提供了方便。研究者通过原位表征石墨氧化中的拉曼G峰演变，分析了流速、原料石墨种类和片径等对氧化反应动力学的影响。在此基础上，还验证了在微通道中对氧化石墨烯进行还原、组装的能力，并展示了氧化石墨烯产物的导热导电性能，为利用微流体技术实现氧化石墨烯的制备与应用奠定基础。 

今后，高研院工程科学团队和中科大团队将继续深化在物料输送、微反应器核心装备智能制造等领域合作，加快推进该项技术的工业放大、产业升级及反应强化机理等方面的研究。据悉工程科学团队除了该研究外还与中科大相关团队在光、光-热、光-电催化等领域保持密切合作。 

文章链接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107083 

图1氧化石墨连续流微通道反应器设计及模拟

 图2 微通道制备的氧化石墨形貌表征

图3 利用原位拉曼光谱在线监测氧化进程