钙钛矿/硅叠层电池是突破单结硅电池效率极限（~33%）的关键路径。其中，宽禁带（~1.68 eV）钙钛矿吸光层是钙钛矿/硅叠层电池的核心组件。然而，倒置p-i-n结构宽禁带钙钛矿存在固有强p型/弱n型特性，导致电子传输界面能垒高、开路电压损失显著，且薄膜结晶动力学不佳引发的形貌不均、缺陷密度高等问题，严重制约器件性能与稳定性。现有界面改性策略多仅能解决单一或少数问题，且部分离子型材料的引入易加剧离子迁移，降低器件长期稳定性。分子钝化策略虽能兼顾缺陷钝化与能级调控，但传统的酰亚胺基分子存在溶解性差、易团聚、表面锚定弱等缺点，其应用潜力尚未充分发挥。

针对上述问题，中国科学院上海高等研究院钙钛矿叠层光伏团队设计了一种兼具邻苯二甲酰亚胺核心与羧基锚定基团的多功能分子—3-邻苯二甲酰亚胺丙酸（DPA），并通过反溶剂辅助策略将其引入钙钛矿体系，使其在薄膜表面形成梯度分布，实现了表面能级调、结晶动力学及表界面缺陷的三重协同调控。相关研究成果以“Imide‐Based Molecular Passivation Enables Efficient Wide‐Bandgap Perovskite and Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells”为题发表在Advanced Energy Materials上。

图1. DPA添加工艺示意图及其修饰后的钙钛矿/硅叠层电池器件效率

首先，DPA作为界面偶极层精准校准钙钛矿表面能级，显著提升表面n型特性，增大准费米能级分裂，有效降低钙钛矿与电子传输层之间的能级失配，促进电子的高效提取；其次，在反溶剂处理过程中调控钙钛矿结晶动力学，延缓过快的成核与结晶过程，减少晶界形成，优化薄膜微观形貌，提升薄膜整体质量；此外，借助羧基基团与钙钛矿中未配位的Pb²⁺形成强螯合作用，精准钝化钙钛矿的表面与体相陷阱态，抑制非辐射复合，同时减少离子迁移路径，提升器件结构稳定性。最终，单结宽带隙钙钛矿太阳能电池实现22.91%的能量转换效率，钙钛矿/晶硅叠层电池效率为31.66%。该研究丰富了钙钛矿界面工程的设计思路，为开发高效、稳定的叠层光伏器件提供了可行的技术路径，加速了钙钛矿太阳能电池的产业化进程。

论文的第一作者为中国科学院上海高等研究院硕士生阎怡然，中国科学院上海高等研究院冀晓霏博士、鲁林峰副研究员和香港城市大学付强博士为论文的通讯作者。该研究得到国家自然科学基金（62404229）、山西省科技厅（20201101012）及吕梁市科技局（2022JBGS01）的经费支持。此外，感谢上海同步辐射光源（SSRF）的用户实验辅助系统以及BL03HB、BL14B、BL16U1线站提供测试支持。