可再生能源驱动的二氧化碳电化学还原技术已成为一种前景广阔的可持续未来技术。然而，在安培级电流密度下实现可储存液体燃料的高效生产仍然是二氧化碳电还原技术的一个重大技术瓶颈。此外，在大电流密度下，催化剂表面无论是发生CO₂还原反应还是析氢反应，H⁺的快速消耗都会使局部处于强碱环境，输入的大部分CO₂并没有被还原，而是通过与OH^-反应生成碳酸盐，进而导致催化剂表面可用的CO₂显著减少，析氢反应占主导，CO₂单程碳效率较低，阻碍CO₂电还原的实际应用。

针对以上问题，中国科学院上海高等研究院（以下简称“上海高研院”）魏伟、陈为、宋艳芳团队通过在三维中空镍纤维表面负载氯掺杂的二氧化锡纳米花，在中性条件下实现安培级电流密度高效电催化二氧化碳转化制甲酸，研究成果以“Chlorine-Doped SnO₂Nanoflowers on Nickel Hollow Fiber for Enhanced CO₂Electroreduction at Ampere-level Current Densities”为题在线发表于化学领域重要期刊Angewandte Chemie International Edition。

该研究报道了一种新型催化电极，该电极在三维中空镍纤维表面负载氯掺杂二氧化锡纳米花。该电极在将CO₂转化为甲酸方面表现出优异的电催化性能，在电流密度2 A cm^-2下实现了99%的甲酸法拉第效率和93%的CO₂单程转化率。此外，在电流密度3 A cm^-2下，甲酸法拉第效率在520 h内保持在94%以上。电化学实验结果、原位光谱与理论计算相结合证实，中空纤维透散效应增强了传质，与稳定的Sn⁴⁺基团和Sn-Cl键协同作用提高了CO₂转化活性。氯的掺杂为二氧化锡传递了电子，增强了CO₂吸附能力，大大降低了关键中间体*OCHO生成的反应能垒，促进了甲酸的生成。

图1. 负载氯掺杂的二氧化锡的镍中空纤维气体透散电极CO₂电还原示意图

该工作为高效CO₂电催化转化制甲酸研究提供了新思路。论文第一作者为上海高研院韦懿恒博士研究生、王晓童博士研究生（共同一作）和毛佳宁博士研究生（共同一作）。上述研究得到了科技部催化科学重点专项、中国科学院洁净能源先导专项、上海市科技委员会碳中和项目以及内蒙科技厅重大项目等经费支持。(图/文 韦懿恒、宋艳芳、陈为)

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202423370